半导体纳米粒子形成多种结构
以下文章来源于化合物半导体联盟 ，作者化合物半导体杂志
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DESY X 射线研究首次揭示了硫化铅颗粒如何实时自组装
硫化铅半导体纳米颗粒所采用的结构在它们组装形成有序超晶格时经常发生令人惊讶的变化。这是由 PETRA III 的一项实验研究揭示的，PETRA III 是由德国最大的高能粒子物理研究中心 DESY（Deutsches Elektronen Synchrontron）运行的基于存储环的 X 射线辐射源。
研究结果发表在《材料化学》杂志上。该研究有助于更好地了解纳米粒子的自组装，这可能导致显着不同的结构。
另外，硫化铅纳米颗粒用于光伏电池、LED 和其他电子器件。在这项研究中，由Gerhard Grübel 领导的相干 X 射线散射小组的 DESY 科学家 Irina Lokteva 和 Felix Lehmkühler 领导的团队实时观察了这些半导体纳米粒子的自组装。
为此，他们将一滴含有纳米颗粒的液体（一升的百万分之 25 ）放入一个小细胞内，让溶剂在两个小时内缓慢蒸发。然后，科学家们在 P10 光束线上使用 X 射线束实时观察粒子在自组装过程中形成的结构。
令他们惊讶的是，粒子所采用的结构在此过程中发生了多次变化。“首先我们看到纳米颗粒形成六边形对称，这导致纳米颗粒固体具有六边形晶格结构，”Lokteva 报告说。（上页顶部的图片显示了尺寸大约 8 nm大小的硫化铅纳米颗粒最初是如何排列成六边形对称层的。）
“但随后超晶格突然发生变化，并显示出立方对称性。随着它继续变干，该结构又发生了两次转变，成为具有四方对称性的超晶格，最后成为具有不同立方对称性的超晶格。”这个序列以前从未被如此详细地揭示过。
该团队认为，只要颗粒表面被溶剂溶胀，六边形结构（六边形紧密堆积，HCP）就会持续存在。一旦薄膜稍微干燥，其内部结构就会变为立方对称（体心立方，BCC）。然而，残留的溶剂仍然保留在薄膜内的单个纳米颗粒之间。随着它的蒸发，结构又发生了两次变化（体心四方 BCT 和面心立方 FCC）。
正如 Lokteva 解释的那样，薄膜的最终结构取决于许多不同的因素。它们包括溶剂的类型及其蒸发速度、纳米颗粒的大小和浓度，以及围绕在颗粒周围的所谓配体的性质及其密度。科学家使用术语“配体” 这个词来描述与纳米颗粒表面结合并防止它们聚集的某些分子。在这项研究中，团队为此使用了油酸；它的分子覆盖了颗粒，很像防止粘熊粘在袋子里的蜡。这是纳米技术中一个成熟的过程。
“我们的研究表明，超晶格的最终结构还取决于单个纳米颗粒是被许多还是少数油酸分子包围，”Lokteva 报告说。
“在早期的研究中，当配体密度高时，我们获得了具有 BCC/BCT 晶体结构的薄膜。在这里，我们专门研究了配体密度低的纳米粒子，这导致了 FCC 结构。因此，在使用纳米粒子时，应该确定配体密度，这在目前不是一种标准做法，”DESY 科学家解释说。
参考文献
'Real-Time X-ray Scattering Discovers Rich Phase Behavior in PbS Nanocrystal Superlattices during In Situ Assembly' by Irina Lokteva et al; Chemistry of Materials, 2021
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